Perkembangan teknologi informasi telah mendorong digitalisasi di berbagai sektor, termasuk perpustakaan. Penelitian ini bertujuan untuk merancang ulang user interface (UI) dan user experience (UX) aplikasi iPustaka Aceh berbasis mobile menggunakan metode Design Thinking, guna meningkatkan kualitas layanan dan kenyamanan pengguna. Metode ini melibatkan lima tahap utama: empathize, define, ideate, prototype, dan test. Penelitian ini juga menggunakan System Usability Scale (SUS) untuk mengukur tingkat kegunaan dari prototype yang dihasilkan. Hasil penelitian menunjukkan bahwa desain ulang aplikasi iPustaka Aceh berhasil mengatasi beberapa permasalahan utama, seperti tampilan antarmuka yang kurang menarik, navigasi yang kurang intuitif, dan minimnya fitur penanda bacaan. Rata-rata skor SUS yang diperoleh adalah 71 (Grade B), menunjukkan tingkat kegunaan yang baik dan penerimaan positif dari pengguna. Penelitian ini memberikan kontribusi dalam pengembangan aplikasi perpustakaan berbasis mobile, khususnya untuk meningkatkan pengalaman pengguna melalui pendekatan yang berpusat pada kebutuhan mereka.